История Таллахасси уходит корнями вглубь веков, задолго до его официального основания. Название города происходит из языка индейцев племени апалачи и означает «старые поля» или «старый город». Эти земли были заселены коренными народами за тысячи лет до прибытия европейцев, первым из которых в XVI веке был испанский конкистадор Эрнандо де Сото.
Город был официально основан в 1824 году по чисто политическим и географическим причинам. После того как США получили контроль над Флоридой, возникла необходимость в единой столице для бывших испанских колоний — Западной и Восточной Флориды. Таллахасси был выбран как компромиссное решение, поскольку находился ровно на полпути между их административными центрами, городами Пенсакола и Сент-Огастин. Путешествие между ними в то время было долгим и трудным, что делало центральное расположение новой столицы стратегически верным. Статус столицы штата был окончательно закреплён за Таллахасси в 1845 году, когда Флорида вошла в состав США.
Становление города определили несколько ключевых факторов. Политический статус, полученный с самого основания, сделал Таллахасси средоточием государственных и законодательных органов, что задало вектор его развития на десятилетия вперёд. Этому способствовало и географическое положение в центре северной части Флориды, которое обеспечило удобные связи и способствовало росту. Кроме того, в XIX веке Таллахасси играл роль важного центра «Хлопкового пояса». Для укрепления его торговых и логистических позиций в 1830-х годах была построена одна из первых в регионе железных дорог, соединившая город с портом Сент-Маркс для вывоза хлопка.
Экономика раннего Таллахасси была тесно связана с выращиванием хлопка и сельским хозяйством. Город функционировал как торговый и финансовый узел для окружающих плантаций. Культурная среда формировалась под смешанным влиянием индейского наследия, а также традиций испанских, французских и английских поселенцев. Важнейшим шагом в становлении Таллахасси как образовательного центра стало основание Университета штата Флорида в 1851 году и Сельскохозяйственного университета Флориды в 1887 году.